В 1845 году получил назначение в Правительствующий сенат на должность обер-секретаря департамента.
В феврале 1852 года С. Н. Урусов становится камер-юнкером Двора Его Императорского Величества.
В 1861–1862 годах С. Н. Урусов исполнял обязанности товарища обер-прокурора Синода и статс-секретаря императора. В 1864 году он был утвержден в должности и произведен в тайные советники, а позднее стал сенатором и Государственным секретарем. В начале 1867 года С. Н. Урусов был назначен главноуправляющим II отделением Собственной Его Императорского Величества канцелярии, а 16 апреля без освобождения от этой должности — управляющим Министерством юстиции и членом Государственного совета.
Руководил судебными и прокурорскими органами до 15 октября 1867 года. В 1872 году С. Н. Урусов производится в действительные тайные советники и, продолжая оставаться главноуправляющим II отделением, становится председателем Департамента законов Государственного совета. Председательствовал 25 мая 1879 года в Верховном уголовном суде, учрежденном для рассмотрения дела А. К. Соловьева, покушавшегося на жизнь императора Александра II.
В 1881 году С. Н. Урусов по состоянию здоровья оставил пост главноуправляющего II отделением, сохранив за собой должность председателя Департамента законов Государственного совета. 29 декабря 1882 года, за две недели до смерти, был освобожден от должности председателя Департамента законов Государственного совета и награжден орденом Андрея Первозванного.
Князь С. Н. Урусов скончался 13 января 1883 года. Похоронен в Донском монастыре в Москве.
Краткий список литературы и трудов:
Россия. Собственная Его Императорского Величества канцелярия Отделение. [Мнение главноуправляющего Второго Отделения Собственной его императорского величества канцелярии статс-секретаря князя С.Н. Урусова о проекте устава об опеках, составленном в Особой комиссии, образованной при Министерстве внутренних дел] : Господину управляющему М-вом вн. дел / Второе Отд-ние Собственной е. и. в. канцелярии. - [Санкт-Петербург, 1867]. - 82 с. Шифр хранения:135/286-19
Действ. тайный советник князь С. Н. Урусов [некролог] // Всемирная иллюстрация : журнал. - 1883. - Т. 29, № 734. - С. 120-122. – портр.